過渡金屬二硫化物（TMDs）是一類具有MX2（M = 金屬，X = 硫族元素）通用化學式的材料，屬于層狀范德華（vdW）材料的大家族。由于其豐富的性質，TMDs在基礎物理現象的研究和實際應用方面引起了廣泛的研究。憑借其可調節的晶體結構，尤其是M和X位置上高度可調的化學組成，TMDs可以展現豐富的電子功能特性，例如光電子和發光特性、電荷密度波和超導性，以及具有可控的谷自由度的谷電子學。然而，這個家族一直缺少一個關鍵的成員：鐵磁材料。迄今為止，在基于TMDs的材料中成功誘導體積鐵磁性的實驗還沒有完全取得成功。

為了在TMDs中誘導固有的鐵磁性，MX2材料的M位點必須由高自旋態原子占據。唯一能夠在高自旋態下滿足TMDs化學穩定性和層狀結構形成要求的M元素是釩（V）。近期，M. Bonilla等人的研究報告了單層VSe2中室溫鐵磁態的觀測結果【Nat. Nanotechnol, 2018, 13 289–293】。然而，隨后有幾個類似的實驗未能再現單層VSe2中的鐵磁性，使得此發現成為爭議的焦點。例如，關于單層VSe2的ARPES結果表明，在10 K的溫度下不存在交換分裂的電子帶和鐵磁耦合的V原子【Nano Lett, 2018, 18 4493-4499】。而根據STM/nc-AFM的結果，研究人員稱單層VSe2中確實存在鐵磁性，但僅限于富含Se缺陷的區域【Adv. Mater. 2020, 32, 2000693】，這表明觀察到的鐵磁性可能不是本征的。同時有人在理論上提出，在VS2/VSe2單層中施加應力可以穩定固有的鐵磁有序，其中隨著各向同性應變的增加，磁矩和磁耦合強度迅速增加。鑒于這些矛盾的實驗和理論結果，我們旨在制備一種不含缺陷的VX2 (X=S、Se)材料，在這種材料中來回答以上科學問題。

基于以上目的，我們設計并通過低溫拓撲化學反應制備了一種基于VS2的超晶格材料：(LiOH)0.1VS2。通過對此超晶格單晶的結構解析和最大熵電荷密度分析，發現了在無缺陷的VS2層中存在一個√3×√7的超結構， 這表明VS2層內被施加了平面內應力。而磁性性質測量表明，在約40 K以下，這種體材料成為一個具有顯著磁晶各向異性的鐵磁體。進一步的密度泛函理論（DFT）計算也證明了面內應力是鐵磁性的起源。本研究的發現預計將為更多基于TMDs的鐵磁材料開辟道路，并將有助于更好地理解二維TMDs材料中鐵磁性起源。

圖1 (LiOH)0.1VS2的晶體結構

圖2 (LiOH)0.1VS2的鐵磁性起源

上述研究成果發表于材料領域國際權威期刊《Chemical Communications》上，Ruijin Sun,   Jun Deng, Yuxin Ma, Munan Hao, Xu Chen, Dezhong Meng, Changchun Zhao, Shixuan Du,   Shifeng Jin and Xiaolong Chen, Chem. Commun., 2023, Advance Article.

DOI: https://doi.org/10.1039/D3CC01662E